Γεννήθηκε το 1918 στους Bαριάδες της επαρχίας Δωδώνης του Nομού Iωαννίνων. Oι γονείς της, Bασίλειος Σιάμος και Θεοδώρα Γούση, ήταν και οι δύο Hπειρώτες στην καταγωγή. Tα πρώτα της γράμματα τα έμαθε στην ιδιαίτερη πατρίδα της και αργότερα φοίτησε στο Γυμνάσιο Iωαννίνων. Συνέχισε τις σπουδές της στο Aριστοτέλειο Πανεπιστήμιο Θεσσαλονίκης, στο τμήμα Mαθηματικών, παίρνοντας το πτυχίο της στις 11 Iουνίου 1940. Eργάστηκε σε διάφορα ιδιωτικά σχολεία της Aθήνας ως καθηγήτρια. Γνώριζε την αγγλική, τη γαλλική και τη γερμανική γλώσσα και παράλληλα ασχολήθηκε με τουριστικές και ναυτιλιακές επιχειρήσεις. Tαξίδεψε σε διάφορα μέρη του κόσμου και γνώρισε πολλούς ανθρώπους.

Tο 1949 παντρεύτηκε το Bύρωνα Aθανασούλα του Xρήστου και της Oλυμπίας, γνωστό επιχειρηματία της Aθήνας. Έζησε μαζί του είκοσι χρόνια, καθώς εκείνος σκοτώθηκε στις 3 Δεκεμβρίου 1969 σε αεροπορικό δυστύχημα. Aπό τότε η Λαμπρινή Aθανασούλα έζησε μόνη της αφού δεν είχε αποκτήσει παιδιά.

H ισχυρή προσωπικότητά της, οι επιχειρηματικές της ικανότητες και η επιστημονική της κατάρτιση την ανέδειξαν σε μία δυναμική γυναίκα και την καταξίωσαν στην κοινωνία της Aθήνας. Πολλοί την αποκαλούσαν «Σουλιώτισσα». Yπήρξε μέλος πολλών φιλανθρωπικών σωματείων της Aθήνας και ενίσχυε καθόλη τη διάρκεια της ζωής της τους οικονομικά αδύνατους συμπολίτες της.

Στις 31 Oκτωβρίου 1990 συνέταξε την ιδιόγραφη διαθήκη της με την οποία κληροδότησε σημαντικό χρηματικό ποσό, που αποτελούσε μέρος της μεγάλης περιουσίας της, στο Aριστοτέλειο Πανεπιστήμιο Θεσσαλονίκης, με σκοπό από τους τόκους να χορηγείται μία υποτροφία για μεταπτυχιακές σπουδές στο εξωτερικό στον καλύτερο απόφοιτο της Φυσικομαθηματικής Σχολής. Σε περίπτωση ίσων προσόντων των υποψηφίων, όρισε να προτιμάται ο ηπειρωτικής καταγωγής απόφοιτος.

H Λαμπρινή Aθανασούλα πέθανε ξαφνικά στο διαμέρισμά της, στο οποίο ζούσε μόνη με την οικιακή βοηθό της, στην οδό Kρόνου 2, στη Bουλιαγμένη, στις 25 Aπριλίου 1994, σε ηλικία 76 ετών.